Este salto era conocido por los indígenas de la región, pero su «descubrimiento» oficial sigue siendo materia de discusión. Algunos historiadores se lo atribuyen a Fernando de Berrío, explorador y gobernador español de los siglos XVI y XVII,³ y otros a Ernesto Sánchez, explorador que en 1910 notificó el hallazgo al Ministerio de Minas e Hidrocarburos en Caracas.

Otros son el capitán de la Armada venezolana de origen español, Félix Cardona Puig, quien, en 1927, junto a Mundó Freixas, explorador también de origen español, divisó el gran salto de agua en el macizo del Auyantepuy. Los artículos y mapas de Cardona atrajeron la curiosidad y el espíritu de aventura del aviador estadounidense Jimmy Angel, quien se puso en contacto con Cardona para hacer varias visitas al salto en 1937. El 21 de mayo de 1937, Cardona acompañó a Jimmy Angel a sobrevolar el salto. En septiembre de ese mismo año Jimmy Angel insiste en aterrizar en la cima del Auyantepuy, propósito que logra abruptamente, incrustando la avioneta en el suelo. Las noticias del accidente, que afortunadamente no dejó víctimas, motivaron que el gran salto fuese bautizado como Salto Ángel, y así se le conoce desde entonces.

El primer ser humano conocido, en llegar al río que alimenta las cataratas, fue el explorador letón Aleksandrs Laime, también conocido como Alejandro Laime por los nativos de la tribu pemón. Hizo la ascensión del Auyan-tepui en 1955. Dio al río el nombre de uno de los más hermosos ríos de Letonia, el río Gauja. Si bien el nombre indígena de las caídas ya rara vez se utiliza, el nombre pemón del río, Kerep, sigue siendo ampliamente utilizado.

Laime también fue el primer europeo en recorrer un sendero que conduce desde elrío Churun a la base de las cataratas. En el camino hay un punto geográfico comúnmente utilizado para fotografiar las caídas. Es llamado "Mirador Laime" en su honor. Este camino es utilizado ahora por la mayoría de los turistas desde el campamento de Isla Ratón.

La altura de las cataratas se determinó por una investigación de la National Geographic Society llevada a cabo por la periodista Ruth Robertson en 1949.

Un libro de Lucas Dickinson, Cuatro ángeles, relató el éxito de la primera subida hasta el Auyantepui de cara a la parte superior de las cataratas.